Zagallo, 1958 ve 1962'de arka arkaya Dünya Kupalarını kazanan Brezilya takımının bir parçasıydı ve her iki finalde de yer aldı. Pele, Jairzinho ve Carlos Alberto'nun da aralarında bulunduğu, tüm zamanların en iyi uluslararası takımı olarak kabul edilen takımı 1970'te zafere ulaştırdı.
Zagallo'nun son Dünya Kupası zaferi, 1994'te Carlos Alberto Parreira'nın yardımcı antrenörü olarak geldi.
Turnuvadan sonra Brezilya teknik direktörü olarak geri döndü ve takımı 1998'de finale taşıdı. Burada ev sahibi Fransa'ya yenildiler.
Dünya Kupası'nı hem oyuncu hem teknik direktör olarak kazanan ilk kişi
Zagallo, Dünya Kupası'nı hem oyuncu hem de teknik direktör olarak kazanan ilk kişi oldu; o zamandan beri bu başarıya Almanya'dan Franz Beckenbauer ve Fransa'dan Didier Deschamps eşlik etti.
Zagallo'nun ölümüyle Brezilya takımının 1958 finalinde oynayan hiçbir üyesi hayatta kalmadı.
